Er setzte sein in Harvard begonnenes Studium nach kurzer Tätigkeit als Mathematiklehrer in Boston in Europa fort (1845-1848), vornehmlich in Berlin und Göttingen, war anschließend Assistent des U.S. Coast Survey (1852-1867) und Leiter des Dudley Observatoriums in Albany (1855-1859).

Seine erste allgemein anerkannte Leistung war die Gründung des "Astronomical Journal". Seine eigentliche Lebensaufgabe fand er mit der Übersiedlung nach Südamerika (1870), wo er in Cordoba eine Sternwarte einrichtete. Dort hat er die von Bessel und Argelander am nördlichen Himmel ausgeführten Zonenbeobachtungen auf den Südhimmel ausgedehnt. Die Uranometria Argentina (1879), ein Zonenkatalog (1884) und der Argentinische Generalkatalog (1886) sind das reiche Ergebnis einer 15jährigen Tätigkeit. Daneben hat Gould zahlreiche photographische Aufnahmen von Sternhaufen, Doppelsternen und Sternen mit großer Eigenbewegung angefertigt, mit deren Bearbeitung er nach der Rückkehr nach Cambridge (1885) bis an sein Lebensende beschäftigt war.