Nach Promotion in Tübingen Professor der Staatswissenschaft in Halle (1864) und Straßburg (1872). Im gleichen Jahr führend beteiligt an der Gründung des "Vereins für Sozialpolitik", dem er bis 1890 vorstand. 1882 Berufung an die Berliner Universität, Mitglied des Preußischen Staatsrats, Vertreter der Berliner Universität im Herrenhaus (seit 1899).

Nach bedeutenden Einzelstudien (z. T. zusammengefaßt in einem Band "Charakterbilder", 1898) u. nach sozialgeschichtlichen Monographien wie "Zur Geschichte des deutschen Kleingewerbes im 19. Jahrhundert" (1870) und über "Die Straßburger Tuch- und Weberzunft" (1879) trat Schmoller mit dem "Grundriß der allgemeinen Volkswirtschaftslehre" (2 Bde. 1900, 1904, 2. A. 1968) an die Spitze der jüngeren historischen Schule der Nationalökonomie. Er wurde ihr bedeutendster Vertreter im sogen. "Methodenstreit" im Widerspruch gegen die "deduktive" Forschungsweise des Österreichers Menger und sozialpolitisch als Kämpfer gegen das Manchestertum.

Schmoller wurde zugleich führend auf dem Gebiet der brandenburgisch-preußischen Verwaltungsgeschichte vornehmlich des 18. Jahrhunderts. Er begründete zusammen mit Otto Hintze die vielbändigen "Acta Borussica" (seit 1892) und schrieb selbst die Einleitung zur Abteilung "Behördenorganisation".

Seit 1881 gab er das "Jahrbuch für Gesetzgebung, Verwaltung und Volkswirtschaft" (Schmollers Jahrbuch) heraus.