Sohn eines dänischen Generals wurde Moltke selbst dänischer Offizier, trat aber 1822 in preußische Dienste über und wurde 1832 zum Großen Generalstab kommandiert. Nach ausgedehnten Reisen, besonders im Orient, war er von 1836 bis 1839 Instruktionsoffizier in der osmanischen Armee. Nach seiner Rückkehr wirkte er in den verschiedensten Stellungen im Großen Generalstab, von 1857 bis 1888 als dessen Chef, 1871 Generalfeldmarschall.

Seine durch die verschiedenen Stufen des militärischen Ordens Pour le mérite anerkannten Verdienste bewegten sich auf militärischem Gebiet in weit gespanntem Rahmen. Unter ihm wurde der preußische Generalstab zu einem Begriff in der ganzen Welt. Moltke war Leiter der Planungen und Operationen in den drei Feldzügen von 1864, 1866 und 1870/71. Er förderte die Technik im Rahmen der Waffenentwicklung.

Besonders setzte er sich für die Geschichtsschreibung ein. Neben eigenen militärhistorischen Arbeiten, die 1891/92 in acht Bänden erschienen, förderte er die Tätigkeit der kriegsgeschichtlichen Abteilung des Großen Generalstabs.

Vor allem aber gehören seine Reiseschilderungen — "Briefe über Zustände und Begebenheiten in der Türkei in den Jahren 1835 bis 1839", "Aufenthalt in Rom 1845 bis 1846", "Spanischer Reisebrief 1846" — zu den klassischen Werken dieser Literaturgattung. Moltke war auch ein sehr versierter Kartograph.