Gneist war der führende Vertreter des Verwaltungsrechts in der zweiten Hälfte des 19. Jahrhunderts in Preußen. Als Professor des öffentlichen Rechts an der juristischen Fakultät in Berlin (seit 1858) war er gleichzeitig liberaler Abgeordneter im preußischen Landtag und später im deutschen Reichstag (1867-1884) als Angehöriger der national-liberalen Partei.

Als Politiker wie als juristischer Schriftsteller ist Gneist für einen rechtsstaatlichen Ausbau der preußischen Verwaltung eingetreten. Auf ihn gehen wesentlich die Ideen zurück, nach denen die Verwaltungsgerichtsbarkeit in Preußen aufgebaut worden ist. Er selbst war längere Zeit Mitglied des 1875 gegründeten preußischen Oberverwaltungsgerichts. Die Verwaltung selbst wollte er nach dem Vorbild der englischen Selbstverwaltung dadurch umgestalten, daß er den Honoratioren als vermittelnden Elementen zwischen Staat und Gesellschaft im Aufbau der Verwaltungskörper einen Platz anwies. Auch insofern haben seine Ideen bei der Entwicklung der Selbstverwaltung in der preußischen Kreisverfassung eine wichtige Rolle gespielt.

Seine Schriften galten neben verwaltungsrechtlichen Themen, z. B. "Der Rechtsstaat" (1872), vor allem den historischen Darstellungen der Entwicklung der englischen Verfassung und Verwaltung.